近期，中国海洋大学材料科学与工程学院黄明华教授课题组在电催化塑料升级回收领域取得重要进展，相关研究论文在催化领域国际顶尖期刊ACS Catalysis上发表。
石油基聚对苯二甲酸乙二醇酯（简称PET）是一种高分子热塑性材料，是现代工业与日常生活的重要基础材料。然而，PET废弃后在自然条件下通常难以降解，成为白色污染的主要来源，严重威胁生态环境安全和人体健康。利用可再生能源驱动的电化学方法不仅能够将PET的水解产物乙二醇氧化为高附加值化学品，还可以在阴极实现析氢反应，从而将未充分利用的碳资源重新引入经济循环，助力全球碳中和的可持续发展。然而，乙二醇氧化反应过程中关键反应中间体的吸附机理尚不明确，这成为提升反应效率与选择性的关键科学问题。
针对上述难题，黄明华教授课题组通过简单调节电化学活化时间，成功合成了非晶相CoNiOOH/NF和具有非晶/晶界面的CoNiOOH-Ni3S2/NF，将其作为模型催化剂用于探究乙二醇转化为甲酸盐的潜在机制。详细表征与理论计算显示，相较于非晶CoNiOOH/NF，CoNiOOH-Ni3S2/NF的非晶/晶界面的相互作用能够调节电子结构，促使其d带中心上移至更接近费米能级的位置，从而显著增强了对乙二醇和OH的吸附能力，这种增强的OH吸附对于促进C─C键的断裂及后续级联脱氢步骤至关重要。通过原位电化学红外吸收光谱及理论计算确定了主要反应路径，研究发现最终产物甲酸盐的形成主要通过乙醇酸的C─C键断裂并经后续氧化生成。值得一提的是，CoNiOOH-Ni3S2/NF在超低电位1.45 V下实现了500 mA cm?²的工业级电流密度，法拉第效率高达96.6%，甲酸盐产率达到3.14 mmol cm?² h?¹。研究中还设计了一种实用的两电极流动电解槽，展现出优异的催化活性和稳定性，成功将6.3 g的对苯二甲酸乙二醇酯原料转化为4.97 g的对苯二甲酸和4.83g的二甲酸钾。通过精准调控活性位点上关键中间体的吸附并深入理解反应路径，该研究为设计用于PET塑料电化学升级的高效非贵金属异质界面催化剂提供了重要的理论指导。
该项研究工作得到了国家自然科学基金委项目、山东省自然科学基金重大基础研究项目以及中央高校经费等项目资助，中国海洋大学为唯一完成单位。本论文的第一作者为2022级博士研究生孙金勇同学。
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